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一般共混合物的相分离与嵌段共聚物的微相分离在本质上有何差别

舒曳 2016-05-01 19:38:12 382  浏览
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全部评论(1条)

  • 床前明月光182 2016-05-02 00:00:00
    与本体和溶液中的相行为相比,在薄膜状态下,分子链的运动是在其内在因素和外场的共同作用下进行的。微相分离的Z终结构形态除了与超分子的组成,分子量,相分离强度有关外,还与薄膜厚度,表面和界面对组分的选择性亲和作用等因素有关。因此,...7931

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一般共混合物的相分离与嵌段共聚物的微相分离在本质上有何差别
 
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       相分离 (Phase separation)是目前发展非常迅速的一个研究领域,大量研究表明相分离在细胞中普遍存在,与基因组的组装、转录调控等生物学过程密切相关;相分离的失衡可能会导致一些疾病(如神经退行性疾病)的发生,通过干扰异常“相分离”也有希望会成为ZL相关疾病的新手段。


       由于技术的限制,研究相分离的方法并不多。大部分相分离的研究仍在依赖液滴间自发的相互作用,且仅能获得"是"与"否"融合的结果,无法进行更多的融合相关参数的比较。而实际上相分离的过程非常复杂,这就需要更加精密的技术手段。LUMICKS公司的荧光光镊系统C-Trap将光镊系统、共聚焦成像和微流控系统结合,可以实时的对单个蛋白液滴进行捕获、操控和测量(力学性质+荧光信号),为相分离的研究提供新思路。


       以RNA/RNP的相互作用对蛋白液滴性质与融合的影响为例,研究人员使用C-Trap光镊系统诱导液滴融合,比较了不同凝结体的性质,通过融合时间对其融合能力和液滴稳定性进行了评估。 K/G-rich多肽序列与poly(U)RNA的融合速度 (平均0.0028 s/µm) 约为R/G-rich多肽序列与poly(A)RNA融合速度的两倍 (图1)。以上结果表明,前者具有更高的流动性和更低的黏度,以及短程引力和长程力调节RNA–多肽凝结过程,包括结合与凝固。通过进一步研究来源于FUS模型的R/G-rich序列与poly(A)或poly(U) RNA的相互作用可以确认,相变性质因序列不同而不同。


图1. 不同RNA-RNP复合体在光镊系统诱导下的融合状态随时间变化的图像。R/G-rich序列的RNA-RNP复合体融合时间相对K/G-rich序列更长。 Poly(A)RNA相对poly(U) RNA会延长融合时间。


C-Trap系统具有多种适合测量液滴性质并对不同实验条件下的结果进行比较的功能。系统的空间与时间的高分辨率可在操控液滴的同时检测液滴的活动。


•  可操控液滴诱导融合

•  可检测不同实验条件下液滴的融合时间变化

•  可通过微流变学实验检测液滴的黏弹性

•  可检测单一液滴在不同实验条件下的各项性质



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强关联研究新纪元--PPMS-SPM揭开相分离面纱

在信息化的浪潮中,强关联材料体系由于其多种参量相互耦合并可以相互调控而显得尤为重要。新型低维材料中,对称性破缺可以在材料边缘引起有趣的边缘态,这种特性在传统氧化物体系中能否存在、是否可控,一直以来都备受科学界关注。
复旦大学沈建教授拥有丰富的锰氧化物研究经验并在该领域实现很多开创性的工作。沈建教授课题组利用PPMS-SPM可在低温强磁场下对材料的磁畴进行精细测量的特点,对复杂锰氧化物薄膜的边缘态、电致电阻机制、化学有序度对薄膜物性的影响作系统研究并取得了重要科研成果。

一、传统材料新特性,复杂锰氧化物薄膜的“边缘态”及物性调控

沈健教授课题组杜恺同学通过微纳加工制备了“条带”状(La,Pr)CaMnO3(LPCMO)薄膜。利用PPMS-SPM在低温、强磁场环境下观测“条带”样品磁畴的形状和分布,发现样品的边缘部分更易出现铁磁性磁畴。经过反复的实验验证和理论模拟,研究者发现正是由于空间对称性破缺导致了LPCMO薄膜在边缘部分更容易出现铁磁相,“条带”的边缘铁磁态对样品的输运性质有明显的影响,在边缘铁磁态出现的样品中样品更容易表现出金属性。该工作首次直观观测到复杂锰氧化物中的对称性破缺引起的“边缘态”,并在2015年2月将其成果发表在Nature communications,获学术研究者好评。(Du K, Zhang K, Dong S, et al. Visualization of a ferromagnetic metallic edge state in manganite strips[J]. Nature communications, 2015, 6.)

在磁场环境下样品的磁畴并不均匀分布,其边缘部分更易出现铁磁性磁畴

二、复杂锰氧化物薄膜电致电阻内在机制的直观观测
沈建教授课题组魏文刚、刘皓同学利用PPMS-SPM组件在低温下原位观测了电流激发前后LPCMO薄膜高低阻态的磁畴形状及分布。结果显示,电流基本不改变样品的铁磁比例,样品的磁畴形状在大尺度上并没有明显变化。随后,通过对测得磁畴图的仔细对比,他们惊喜地发现,在“关键”位置电流激发出了细小的铁磁畴,而这些细小铁磁畴起到的桥梁作用,将大的铁磁畴连接起来形成了导电通路。该工作首次通过原位观测的手段观测到电致电阻材料中激发出的导电通路,其成果于2016年1月发表在Physical Review B期刊。 (Wei W, Zhu Y, Bai Y, et al. Direct observation of current-induced conductive path in colossal-electroresistance manganite thin films[J]. Physical Review B, 2016, 93(3): 035111.)

在“关键”位置电流激发出了细小铁磁畴

三、化学有序度对物性的影响
为了研究化学掺杂的有序度对复杂锰氧化物物性的影响,朱银燕等同学分别制备了化学组分相同的无序掺杂LPCMO薄膜和有序掺杂LCMO/PCMO超晶格薄膜。通过PPMS-SPM测量了样品在低温下的磁畴,发现有序掺杂的超晶格样品磁畴的平均面积更小并且表现出了更强的连通性。经过进一步的电输运测量,超晶格样品的金属绝缘体转变温度也远远高于无序掺杂样品。该工作通过实验深层次研究了化学有序度对锰氧化物强关联体系物性的影响,同时结合理论模拟给出了内在机制的阐述和解释,Z终成果于2016年7月正式发表。(Zhu Y, Du K, Niu J, et al. Chemical ordering suppresses large-scale electronic phase separation in doped manganites[J]. Nature communications, 2016,7.)

有序掺杂和无序掺杂样品的磁畴图及电阻率随温度的变化


目前沈健老师课题组已在PPMS-SPM组件上实现了AFM、MFM、PFM、CAFM等多种功能,并且实现了电输运等条件下的原位测量,更多重要的工作正在研究和发表过程中。我们非常高兴PPMS-SPM用户取得如此可喜的成绩,并祝愿所有QD产品的用户在科研上再上新台阶!

注:文中所有学术图片均归原作者所有

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